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武汉理工大学团队在国际顶级期刊发表单原子催化最新研究成果
近日,武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室刘曰利研究员在COFs锚定金属双原子催化剂的光催化还原CO2研究上取得重大突破,提出通过静电驱动自助装方法,以配体辅助实现双功能性金属单原子催化剂的双功能化设计与制备。该研究以“Photocatalytic CO2 reduction using La-Ni bimetallic sites within a covalent organic framework”为题,发表在国际顶级期刊Nature的子刊Nature Communications (2023, 14. 2473)上,这也是刘曰利研究员团队继近期在国际化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(2023, e202301440) 上发表COFs湿度传感器之后又一重大研究进展。
太阳能驱动的CO2转化为高价值化学品或低碳燃料是实现“双碳”目标的有效途径之一。开发具有高催化活性、高产物选择性的催化剂是实现这一目标的首要挑战之一。金属双原子催化剂具有独特的双原子位点和电子特性,将金属单原子锚定在共价有机框架上,实现单原子催化剂的双功能设计与电子环境调控,是实现高效光催化性能的核心关键。
刘曰利研究员提出通过双原子协同效应整合光学和催化活性中心的新策略,巧妙地设计了合成原子分散的双金属光催化材料LaNi-Phen/COF-5,赋予催化剂兼具高效光吸收和高效电荷分离的双重特性,实现了高性能光催化还原CO2。在光催化CO2还原反应中,不存在任何光敏剂的情况下,CO的产率为605.8 μmol g-1 h-1,相比于纯COF-5胶体提升15.2倍,CO产物选择性高达98.2%,且具有优异的光催化稳定性。
LaNi-Phen/COF-5双金属光催化材料综合利用金属单原子效应、双原子催化剂的协同作用以及COF的高度可设计性,具有高光吸收率、高催化活性和高产物选择性等优点,有效地解决了光催化还原CO2面临的瓶颈问题,为双功能化金属单原子催化剂的结构设计以及高效太阳能CO2转化与利用技术提供新思路。
刘曰利,武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室研究员,入选湖北省杰出青年人才、武汉市千企万人计划。2006年在武汉大学获得博士学位。2008至2010年在法国CEA Grenoble从事博士后研究。主要从事信息功能材料的开发与物理效应研究。担任“Journal of Nanomaterials”首席客座编辑、“Frontiers in Materials”及“Materials”客座编辑,“eScience”“Rare Metals”及“安全与环境”青年编委。(通讯员:武汉理工大学 张明)
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