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北京化工何静&项顼Angew.:调控*H中间体覆盖实现CuAl2O4/CuO电催
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研究内容
二氧化碳(CO2)直接电化学转化为多碳(C+)产品为使用可再生电力生产增值化学品提供了一条很有前途的途径。然而,由于竞争性的乙烯形成和析氢反应(HER),生产乙醇仍然是一个巨大挑战。
北京化工大学何静教授和项顼教授提出了一种在层状前驱体衍生的CuAl2O4/CuO催化剂上的活性氢(*H)-中间体介导策略进行电生产乙醇。结果显示,催化剂在电流密度为200 mAcm-2时,多碳产物的法拉第效率(FE)为70%,乙醇的法拉第效率(FE)达41%,并在流动池中表现出连续150小时的耐久性。相关工作以“Tailoring *H Intermediate Coverage on the CuAl2O4/CuO Catalyst for Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethanol”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
要点1.CuAl2O4/CuO催化剂在200 mAcm-2的电流密度下,对乙醇的法拉第效率(FE)比CuO高2.5倍,并且在连续150小时的CO2RR期间具有优异的耐久性。
要点2.综合的KIE、原位EIS和*H捕获实验研究表明,CuAl2O4/CuO上乙醇产量的增加归因于通过H2O离解增加的*H表面覆盖率,这促进了中间体的后续氢化。原位ATR-FTIR和原位拉曼研究表明,催化剂中的CuAl2O4在调节*H覆盖率和稳定活性Cu+方面发挥着关键作用。
要点3.DFT计算相结合表明,高*H覆盖率有助于*HCCOH氢化为*HCCHOH,这有利于CO2RR过程中的乙醇途径。
该研究为在高效耐用的铜基氧化物催化剂上介导*H中间体覆盖和调整*H相关的还原反应途径提供了一条可行的途径。
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研究图文
图1. a)CuAl-LDHs、CuO和CuAl2O4/CuO的XRD。b)CuAl2O4/CuO的HRTEM晶格条纹图像。放大的区域显示了CuO(11-1)和CuAl2O4(311)晶面。c)CuAl2O4/CuO的HAADF-STEM和元素。d)CuO和CuAl2O4/CuO的Cu K-edge XANES光谱的归一化强度。e)CuO和CuAl2O4/CuO在R空间中的傅里叶变换k3加权EXAFS光谱。使用商业CuO、Cu2O和铜箔作为参考。
图2. CO2RR性能评估。
图3. a)在200 mA cm-2下,CuO和CuAl2O4/CuO上CO2RR中H/D的KIE。b)在1 M KOH中CuAl2O4/CuO上的各种HER过电位下测量的奈奎斯特图。散射:实验结果,实线:拟合结果。插图:等效电路。c)从*H吸附电阻R2获得的CuO和CuAl2O4/CuO催化剂的EIS衍生的Tafel图。d)在添加和不添加0.5 M t-BuOH的CO2饱和1 M KOH溶液中,在200 mA cm-2的电流密度下,CuO和CuAl2O4/CuO上的FEEtOH/FEC2H4比率。e)CuAl2O4(004)面不同位置的水离解自由能。插图:Cu-Al桥位置处的水离解。f)在CuAl2O4(004)面上的不同位置产生*H(ΔG*H,0 V vs.RHE)时的吉布斯自由能变化。
图4. a)CuAl2O4/CuO和b)CuO在OCP下,CO2RR期间的原位拉曼光谱以及在532 nm的激光激发波长下的不同施加电势。c)CuAl2O4/CuO和d)CuO在200 mA cm-2的电流密度下不同电解持续时间后的准原位俄歇分布。
图5. a)CuO和CuAl2O4/CuO上在2200至1800 cm-1之间测量的原位ATR-FTIR光谱。b)在1800至1200 cm-1之间,CuAl2O4/CuO上测量的原位ATR-FTIR光谱。c)在Cu(111)和CuAl2O4(004)/Cu2O(111)模型上,C-C耦合的初始态(IS)、过渡态(TS)和最终态(FS)的能量。d)在Cu(111)和CuAl2O4(004)/Cu2O(111)模型上,氢化(*HCCOH至*HCCHOH)和脱羟基(*HCCO至*HCC)的自由能图。e)具有不同*H覆盖自由能的CuAl2O4(004)/Cu2O(111)表面氢化(*HCCOH到*HCCHOH)的自由能图。f)CuAl2O4/CuO催化剂上CO2RR转化为乙醇的示意图。红色、白色、灰色、橙色和紫色球分别代表氧气、氢气、碳、铜和铝,绿色球代表吸附的*H。
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文献详情
Tailoring *H Intermediate Coverage on the CuAl 2 O 4 /CuO Catalyst for Enhanced Electrocatalytic CO 2 Reduction to Ethanol
Tingting Zhang, Bowen Yuan, Wenlong Wang, Jing He*, Xu Xiang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202302096
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